抗战胜利后，分散的民主力量结成统一战线，成了时代要求。伯昕和民进的成员们充分认识到了这一要求的重要性和迫切性。民进成立后不久，就主动从事上海各爱国民主团体组织之间的联谊工作，为促成这些力量的团结联合而四处奔走。 1946年2 月17日，在中国民主促进会和民建、民盟上海支盟、救国会上海分会、小教联、妇女联谊会等四十余团体联合举行的会议上，一致同意发起组织中国人民自由保障委员会上海分会，并公推民进为召集人。4月21日，上海市人民自由保障会成立。1946年2月28 日，民进又联络上海二十多个人民团体，决定成立上海民主运动团体联合会筹备会，伯昕和沙千里、沈志远、胡子婴、罗叔章、马叙伦等13人被推为筹备委员。

1946年5月5日，在伯昕和筹委会同人的积极努力下，经过紧张的筹备工作，联合了民盟、民建等上海各党派及民主人士，上海纺织工会、丝织工会等各工会，各学生团体、妇女团体、教育团体、文化艺术团体及工商团体等52个社会各界团体，冲破重重阻力，在上海南京路劝工大楼礼堂集会，宣告成立“上海人民团体联合会”，上海各界爱国民主力量终于联合起来了。到会代表二百多人，通过了会章，选出马叙伦、王绍鏊、林汉达、徐伯昕、许广平、周建人、沙千里、胡厥文、罗叔章、胡子婴、甘田、沈志远等二十九人为理事。大会发表成立宣言，并通过致蒋介石和毛泽东电，呼吁和平，反对内战。此外，还通过了《国人速起制止东北流血宣言》等六项提案。6月5日，上海人民团体联合会发表了反内战宣言。6月8日，伯昕和马叙伦、陶行知、王绍鏊、罗叔章、包达三、许广平、周建人、阎宝航、胡子婴、雷洁琼、沙千里、胡绳、林汉达、郑振铎、巴金、宦乡、秦怡等上海各民主党派的领导及文化界知名人士164人，联名致信蒋介石、马歇尔及各党派，呼吁和平，反对内战；强烈要求美国政府立即改变对华政策，停止向国民党提供军事援助等。6月11日，中共代表团收到信件后，在由周恩来、董必武、陆定一、邓颖超签署的复信指出：“姑不问国民党当局于此诚意若何，敝党决愿本一向和平民主团结统一之职志，进行谈判，并盼能从此长期停战，永息戎争，俾使政协决议整军方案得以顺利实行，斯为国家之福，人民之幸。”

鉴于内战爆发的严重局面，1946年5月26日，民进和上海人民团体联合会成立不久后，即决定发起组织上海人民反内战大会。6月14日，民进理事会举行会议，提议反内战大会还应推派代表赴南京，直接向国民党当局呼吁和平，同时要求“本会同人更应坚强发出全力，以支持这次行动”。马叙伦等164名上海文化界人士联合致信蒋介石、马歇尔和各党派，呼吁停止内战并强烈要求美国政府立即改变对华政策，停止向国民党提供军事援助。会上决定民进捐助赴京代表40万元。 6月16日，上海人民团体联合会召开理事会，组成11人的和平请愿团。马叙伦任团长，罗叔章、胡子婴为代表团秘书。并决定于6月23日在上海北火车站举行反内战大会，欢送和平请愿团赴南京呼吁和平。据当年“人团联”的理事回忆：“在内部分工上，徐老担任财务工作，我和罗叔章大姐担任对外联络。”“通过一段时间的往来，我发现徐老不但担任‘人团联’的财务工作，而且还是‘人团联’的重要决策人物之一。”“在发动‘六二三’反内战大游行的讨论会上，伯昕每会必到，他考虑问题既全面又具体。例如，为预防特务捣乱，游行队伍应由年轻力壮的学生队伍担任开路先锋，游行路线要经过国民党市政府大楼，要求吴国桢出面接见等等，都是徐老提出后作出决定的。”有关赴京请愿筹备工作中的重要问题，也都是伯昕参加会议讨论并作出决定的。当时讨论的主要问题有：赴京代表人选；发动群众向蒋介石、马歇尔写信及签名；游行集会的标语、口号；游行队伍总指挥和分区集中的领队人选，各单位排列位置、分散，纠察队的人数；游行路线；建立联络网；决定联系人，联络商店为游行队伍准备茶水；游行注意事项等等。 6月23日清晨，各行各业的队伍，象潮水般地涌进广场。一眼望去，只见黑压压的一片人头，各色各样的小旗子及横幅上写着各式各样的标语或漫画“: 要求和平，反对内战!”“和平解决东北问题!”“一致行动制止内战!”电话公司工会的横幅上写着“内战不停，电话不灵!”还有的横幅用英文写着“U．S．A Go Back to Your Home!” ( 美国军队滚回你们老家去!) 广场上停着两部上海市学生争取和平联合会的宣传大卡车，车上贴满了标语和漫画。

伯昕和民进负责人王绍鏊、周建人、林汉达、许广平等，以及其他各界知名人士陶行知、叶圣陶、田汉、吴晗、沙千里等也都参加了大会。大会通过了成立全国争取和平联合会，通电美国政府不要帮助中国打内战等四项决议。会后，十万群众开始了反内战大游行。浩浩荡荡的铁流，按照原定的次序和路线胜利结束游行。伯昕用自己多年的斗争经验，以他审慎、严密的作风周到运筹安排。这次规模空前的反内战大游行，向全国人民，也向国民党当局展示了人民反对内战，呼吁和平，向往民主的有力呼声，展示了人民民主力量联合起来的巨大作用，也使伯昕看到了上海人民新的巨大觉醒。

上海人民代表到南京请愿，遭到国民党事先安排的特务流氓的阻挠，直至大打出手，造成了震惊中外的“六二三”下关事件。全国人民以极大愤慨，纷纷向政府当局提出严重抗议。全国形成了一股声援上海人民代表、强烈谴责国民党当局的浪潮。北平、天津、重庆、汉口、昆明、南京、苏州、无锡、杭州、嘉兴等地的团体和群众，纷纷写信慰问受伤代表，并举行集会，一致声讨。在上海，民进和上海人民团体联合会、各民主党派、人民团体和各界知名人士都发表宣言及文章，向南京军警当局提出严重抗议，要求政府严惩凶手、惩办玩忽责任之治安当局，医治受伤代表，切实保障人民基本自由，并保证以后不发生类似事件。伯昕和沈钧儒、陶行知、沙千里、沈志远、闵刚侯、孙晓村、吴觉农、史良发去声援电：“一息尚存，誓必为先生等后盾。”伯昕向世人昭告了自己誓与国家和平民主共存亡的决心。6月29日下午，伯昕到机场迎接马老等人。国民党政府暂时不敢动马叙伦等知名人士，但恼羞成怒，第二天在上海大肆逮捕参加游行的人民群众，迫害进步的文化界人士，上海局势日益恶化。接着，7月12日李公朴被害；7月15日闻一多被害。伯昕参与了公祭李、闻二烈士的组织工作，并携当时在沪读书的长女参加了公祭大会。70年过去，长女记忆犹新，她从中受到莫大的爱国主义和英雄主义教育。 “六二三”事件后第二天，林汉达即遭国民党警局的通缉，伯昕接受地下党的任务，做了大量的准备工作，经多方联系后，林汉达安全离开上海，进入胶东解放区，后转到东北解放区。和伯昕同为上海“人团联”理事的一位老同志回忆：“六二三”事件后，党组织要我撤离上海，罗叔章大姐要我找徐老解决川资问题。一见面，他早已把我的川资准备好。出乎我意料之外，他不但给我钱，还主动给我写了两封信，一封是介绍我到香港后先到德辅道中144号新光书店落脚，一封是介绍我到香港金龙台3号找沈志远解决职业和住宿问题。这两个问题，都是我急需解决的，我还没考虑到，徐老已经替我安排好了。当我从他手中接过这些钱和信时，感动得快要掉下眼泪，连声说道:“徐先生，太感谢您了，太感谢您了！”他只谦虚的一笑：“出门靠朋友，这是应该的。”